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　　光電催化水裂解是極具應(yīng)用前景的一種能源轉(zhuǎn)化方式，能夠很大程度上克服光催化劑禁帶寬度與水的裂解窗口不匹配的問題，且較之于水的電解具有更低的能耗，因此近年來受到了廣泛的研究。在眾多的光電催化材料中，赤鐵礦型氧化鐵（α-Fe2O3）因其高豐度、較高的光電流密度以及較為合適的帶隙受到了更多的關(guān)注，但其較低的本征電子傳導(dǎo)能力極大地限制了光生載流子的有效遷移，且光利用率與表面反應(yīng)活性仍有較大的優(yōu)化空間。基于上述研究背景，山東師范大學(xué)謝俊峰研究團(tuán)隊(duì)提出，在氧化鐵納米晶中進(jìn)行可控的氟摻雜能夠有效調(diào)控電子結(jié)構(gòu)，提高材料的光吸收，并使氧化鐵的本征析氧反應(yīng)活性顯著增強(qiáng)，終實(shí)現(xiàn)光電催化水裂解性能的優(yōu)化提升。

　　研究人員利用乙酰丙酮鐵和氟化銨之間的配位競(jìng)爭(zhēng)，在聚乙二醇的保護(hù)下，采用一步水熱法實(shí)現(xiàn)了氟摻雜氧化鐵納米晶的制備以及摻雜濃度的可控調(diào)控。形貌分析表明，所得的氟摻雜氧化鐵納米晶尺寸約為70 nm，為典型的截角六角雙錐形。Ar+刻蝕下的XPS深度剖析顯示氟元素在納米晶內(nèi)部具有較為均勻的分布，證實(shí)了氟離子的有效摻雜。第一性原理計(jì)算表明，氟摻雜能夠?qū)е卵趸F帶隙間缺陷能級(jí)的生成，有望實(shí)現(xiàn)光吸收與本征電子傳導(dǎo)能力的增強(qiáng)。隨著氟摻雜濃度的提高，氧化鐵逐漸由紅色變?yōu)楹谏贤饪梢娢兆V也印證了材料在高波長(zhǎng)區(qū)域吸光度的提高，使其有望利用更寬的光譜進(jìn)行光電催化水裂解。

　　作者對(duì)具有不同氟摻雜濃度的氧化鐵納米晶光電極進(jìn)行了光電催化性能與析氧反應(yīng)活性的表征。結(jié)果顯示，當(dāng)氟摻雜量為3.2%時(shí)，氧化鐵光電極顯示出高的光電流以及光電轉(zhuǎn)化效率，而更高或更低的氟摻雜量都會(huì)引起光電性能的降低。此外，電催化析氧反應(yīng)測(cè)試顯示，該摻雜濃度的氧化鐵納米晶同樣具有高的電催化活性，證實(shí)了氟摻雜不僅能增強(qiáng)光吸收、提高光電轉(zhuǎn)化效率，還能優(yōu)化材料表面的析氧反應(yīng)催化活性，從而終實(shí)現(xiàn)材料整體光電催化水裂解性能的大幅提升。

　　該研究所報(bào)道的通過陰離子摻雜實(shí)現(xiàn)本征析氧反應(yīng)活性和光吸收同步優(yōu)化的材料設(shè)計(jì)理念將為構(gòu)建高效光催化材料提供借鑒。